В 2008 Гранде исполнила роль Шарлотты в мюзикле «13» на Бродвее, за которую получила премию Национальной молодежной театральной ассоциации. Приняв участие в мюзикле, Гранде бросила свою школу, но не перестала там числиться. Она получала материалы из школы, по которым она могла заниматься с частными учителями. Ариана сыграла роль Мириам в первом чтении готовящегося мюзикла «Cuba Libre» написанного Десмондом Чайлдом. Каждый год, как член проекта «Broadway in South Africa», Гранде учит детей в Южной Африке пению и танцам.
В 2010 году она была принята на роль Кэт Валентайн в сериале «Виктория - победительница», выпускаемом каналом Nickelodeon, из-за чего ей пришлось перекрасить волосы в пурпурный цвет. В 2009 и 2010 Гранде выступала в клубе Birdland в Нью-Йорке с Мирандой Сингс.
